中国地区二次有机气溶胶的时空分布特征和来源分析

二次有机气溶胶(SOA)由于其在大气污染、气候变化与人体健康方面的影响,是我国大气环境中一种重要的污染物.确定中国SOA分布规律以及产生来源是大气污染防治的前提.利用全球化学传输模型(Model for Ozone and Related Chemical Tracers,Version 4,MOZART4)并集成多相SOA参数化方案,模拟了中国地区SOA的时空分布,并按前体物分区域进行了来源分析.结果表明,受SOA前体物排放分布的影响,中国地区的SOA主要分布在东部和南部地区,并且夏季SOA产量是冬季产量的2.5倍.中国地区分布的SOA由人为源排放产生占55%,高于自然源(45%);并且境内排放贡献了我国SOA产量的77%,主要影响东部近地面大气的浓度分布.境外排放主要影响我国西部地区,尤其是对高空SOA分布影响显著.     

2014年北京市城区臭氧超标日浓度特征及与气象条件的关系

根据2014年1~12月北京市环境保护监测中心监测的O₃浓度数据,综合探讨了北京市O₃的时空分布及与其气象条件的关系.结果表明:2014年北京市全年O₃小时平均浓度约为56.18 μg·m^-3,O₃超标日小时平均浓度约为148.05 μg·m^-3且超标日主要集中在5~9月;超标日O₃日变化呈现单峰型分布,06:00或07:00为低谷,15:00、16:00左右达到峰值;超标日O₃浓度在09:00~23:00明显高于夏季同时间段浓度平均;空间分布上中心城区站点O₃浓度相对较低,而城区西部植物园站点浓度最高;统计的2014年北京市O₃超标日地面形势场3种类型高压类、低压类、均压类各占16%、36%、48%;超标日O₃浓度与气压、湿度、能见度呈负相关关系,与风速、温度呈正相关关系; 2014年5月29日~6月1日北京市发生的一次O₃重污染过程是由本地光化学污染及区域输送造成的,区域输送对北京市O₃浓度有着十分重要的影响.     

土地利用方式对缙云山土壤团聚体稳定性及其有机碳的影响

土壤团聚体对土壤肥力、质量和土壤的可持续利用等有很大的影响,是水、肥保蓄与释供功能的物质基础.通过湿筛法,将缙云山林地、撂荒地、果园和坡耕地这4种土地利用方式土壤进行粒径分组,得到大团聚体(>2 mm)、中间团聚体(0.25~2 mm)、微团聚体(53μm~0.25 mm)以及粉+黏团聚体(<53μm)的质量分数,测定各粒径团聚体中的有机碳含量,并计算0~60 cm土壤深度内各粒径土壤团聚体的有机碳储量.结果表明,土地利用方式对土壤团聚体稳定性及其有机碳具有重要影响.林地的开垦行为会导致大团聚体的破碎化,果园及坡耕地>0.25 mm的大团聚体含量分别为44.62%和32.28%,分别比林地降低38.58%(P<0.05)和91.52%(P<0.05),土壤结构趋于恶化;而坡耕地闲置为撂荒地后,则会促使粉+黏团聚体向粒径大的微团聚体及中间团聚体转化,使土壤结构趋于改善.在0~60 cm土层内,果园及坡耕地土壤颗粒的MWD(平均质量直径)和GMD(几何平均直径)值均显著低于林地(P<0.05),而坡耕地撂荒后,MWD和GMD值均显著升高(P<0.05),表明林地开垦为果园和坡耕地导致土壤团聚体的稳定性降低,容易被水分散,而坡耕地弃耕撂荒会增强团聚体的稳定性,提高土壤抵抗外力破坏的能力.4种土地利用方式下各粒径土壤团聚体有机碳含量均随土壤深度的增加而降低.在0~60 cm的土壤深度内,不同土地利用方式下各粒径土壤团聚体有机碳储量表现为:大团聚体有机碳储量为林地(14.98Mg·hm-2)>撂荒地(8.71 Mg·hm-2)>果园(5.82 Mg·hm-2)>坡耕地(2.13 Mg·hm-2),中间团聚体有机碳储量为撂荒地(35.61 Mg·hm-2)>林地(20.38 Mg·hm-2)>果园(13.83 Mg·hm-2)>坡耕地(6.77 Mg·hm-2),微团聚体有机碳储量为撂荒地(22.44 Mg·hm-2)>林地(10.20 Mg·hm-2)>果园(6.80 Mg·hm-2)>坡耕地(5.60 Mg·hm-2);粉+黏团聚体有机碳储量为撂荒地(22.21 Mg·hm-2)>林地(17.01 Mg·hm-2)>果园(16.70 Mg·hm-2)>坡耕地(9.85 Mg·hm-2).各粒径土壤团聚体内有机碳储量均为林地和撂荒地高于果园和坡耕地,表明将林地开垦为果园和坡耕地后,将导致各团聚体组分内有机碳的损失,而坡耕地撂荒则有助于土壤有机碳的恢复和截存;林地和撂荒地土壤有机碳主要蓄积在中间团聚体内,而果园和坡耕地则主要蓄积在粉+黏团聚体内,表明在土地利用变化过程中,粒径较大的团聚体有机碳不稳定,更容易发生变化.     

北京地区大气消光特征及参数化研究

为了研究大气消光系数的特征及规律,从2013~2014年在北京地区对大气能见度、气溶胶质量浓度、气溶胶散射系数、黑碳质量浓度、反应性气体以及气象要素开展了系统加强观测,并对已发表的气溶胶光散射吸湿增长因子[f(RH)]拟合方案进行了对比,系统分析了大气消光特征和影响大气消光能力的关键因子,最终建立了大气消光系数参数化模型,探讨不同季节、不同污染条件下参数化方案的特征.结果表明,气溶胶散射作用占环境总消光作用的94%以上,在夏秋季,相对湿度可以使气溶胶的散射能力提升70%~80%.包含气溶胶质量浓度和相对湿度两个因子的参数化模型,可以较好地体现出气溶胶和相对湿度对大气消光系数的影响机制,以及消光能力的季节差异.     

三峡库区小流域不同土地利用类型“土壤-水体”氮磷含量特征及其相互关系

利用长期田间监测数据,分析了三峡库区典型农业小流域不同土地利用类型土壤、浅层地下水氮磷含量分异特征,剖析了坡面土壤氮磷含量与浅层地下水、坡面地表径流氮磷浓度的相互关系.结果表明梯田的土壤TN平均含量显著(P0.05)高于坡耕地,水田梯田平均含量1.49 g·kg~(-1)最高;旱地坡耕地和桑树套种坡耕地土壤TP平均含量显著高于其它地类;旱地梯田土壤NO_3~--N平均含量最高,离散程度最大.坡面土地利用类型对浅层地下水TN、NO_3~--N浓度影响较大,但对TP浓度影响较小;流域浅层地下水TN浓度与NO_3~--N浓度呈极显著正相关,不同坡面浅层地下水NO_3~--N对TN平均贡献率在67.82%~78.51%之间;浅层地下水TN、NO_3~--N月平均浓度变化规律基本一致,春秋两季农作物施肥后均呈现明显上升趋势.坡面土壤TN平均含量与浅层地下水TN浓度呈显著指数关系,坡面土壤NO_3~--N平均含量与浅层地下水NO_3~--N浓度呈对数关系,但与坡面地表径流TN、NO_3~--N浓度无显著相关性;当坡面地表径流TP浓度0.1 mg·L~(-1)时,坡面土壤TP平均含量与其呈显著线性相关;坡面地表径流与浅层地下水TN、NO_3~--N浓度均呈显著幂函数关系,且NO_3~--N相关性更好.     

利用SPAMS研究华北乡村站点(曲周)夏季大气单颗粒物老化与混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2013年6月30日~7月8日对华北地区乡村站点曲周大气单颗粒粒径及其化学组成进行了在线测量,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒230 152个,其粒径主要集中在0.2~2.0μm.结果表明,该地区的大气颗粒物主要分为8类:元素碳(EC,55.5%)、有机碳(OC,10.7%)、钠,钾等碱金属颗粒(alkalis,17.4%)、其他金属颗粒(other metals,1.7%)、富铁颗粒(Fe-rich,6.3%)、富铅颗粒物(Pb-rich,3.1%)、沙尘颗粒(dust,4.8%),other颗粒(0.8%),观测得到的8类气溶胶颗粒中绝大部分包含46NO-2、62NO-3、80SO-3、96SO-4、97HSO-4等二次组分离子,说明这些颗粒都经历了不同的老化过程或与二次组分进行了不同程度的混合.从气溶胶类型的谱分布看,各类型颗粒数浓度峰值基本出现在700~800 nm之间,dust、Fe颗粒主要集中在粗粒径段,EC颗粒子类研究表明随着表面不断吸附NH+4、NO-3、SO2-4等二次组分,EC颗粒逐步演化成老化程度较低的NO-3吸附型EC(ECN)和严重老化的SO2-4吸附型EC(ECS)混合态,两者日变化呈现明显的负相关性,也可能随着二次有机物在EC表面吸附,形成OC/EC混合态.     

利用景观梯度法分析张家港市城市景观变化

在遥感与GIS技术平台的支持下,利用景观格局梯度法分析了张家港市各土地利用类型的景观格局及其时空分布特征.研究结果表明,2002-2006年,张家港市城市景观格局总体变化明显,城镇用地增长22.10%,农业用地则减少14.96%.在空间上,呈现出城市一城乡交错带一农业区的变化特征;在时间上,整体样带体现出斑块密度升高、...     

不同季节气象条件对北京城区高黑碳浓度变化的影响

利用2013年至2015年北京城区黑碳气溶胶(下文统称为"BC")和PM2.5观测资料,结合地面气象观测资料、ECMWF边界层高度再分析资料和FNL/NCEP不同高度风速再分析资料,讨论了BC质量浓度及其在PM_(2.5)质量浓度中所占比例(下文统称"黑碳占比")的季节、月、日变化特征,并通过计算北京城区BC浓度与不同高度风速的相关矢量,分析了气象条件和外来输送对北京城区BC浓度变化的影响.结果发现:研究时段内北京城区BC浓度平均值为(4.77±4.49)μg·m~(-3);黑碳占比为8.23%±5.47%.BC浓度和黑碳占比在春、夏季低,秋、冬季高,其日变化特征在4个季节均为"白天低夜间高"的单峰型特征.随着PM_(2.5)浓度的升高,BC浓度增大,黑碳占比减小.当北京地区风向为东北、东北偏东、东南和西南偏西(主风向)时,BC浓度与风速和边界层高度均呈反向变化,即随风速和边界层高度的增大而减小.另外不同季节BC浓度随风速变化的临界值及其变化速率不同.冬季高BC浓度时段,北京城区BC浓度在低层大气的关键影响区分别位于河北南部与山东交界地区以及河北西北部与山西内蒙交界地区;高空关键影响区主要位于北京以西的河北西部、山西北部和内蒙古地区.     

新疆奎屯原生高砷地下水的分布、类型及成因分析

原生高砷地下水在全球分布广、危害大,严重威胁着全世界数亿人口的身体健康.为科学指导高砷地区地下水资源的合理开发利用,以中国大陆第一个砷中毒病区新疆奎屯为研究区域,分析了奎屯地区高砷地下水的分布规律、类型及成因.结果表明,奎屯地区有88.7%的地下水中砷浓度超出10μg·L~(-1),多为高砷地下水.高砷地下水多分布在深层承压含水层,砷浓度从南向北逐渐升高,与采样点海拔高度呈显著负相关.奎屯地区地下水整体呈弱碱性、碱性环境,氧化还原电位(Eh)均为负值,具有较强的还原性,属于还原性-弱碱性高砷地下水(I-2型).奎屯南面的天山与北面的河流沉积平原环境相结合,为该区地下水形成高砷提供了有利的地质环境.奎屯地区沉积层深厚,地下径流更替缓慢,相对封闭的水文地质条件使地下水中的砷富集而不易流失,强烈的蒸发可以使地下水中的砷进一步浓缩.同时,地下水的还原条件有利于含水层中砷的释放,砷浓度不仅受铁锰氧化物矿物还原的影响,而且受SO2-4还原和硫化物矿物沉淀的控制,吸附态砷的解吸附也是该地区地下水的富砷过程.     

南京市不同季节大气亚微米颗粒物化学组分在线观测研究

本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪在典型冬季重污染(12月)和夏季(8月)时期分别对南京城市大气非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)进行连续在线观测.结果表明,NR-PM1的组分平均贡献为(8月,12月):有机物(51.8%,44%)、硝酸盐(12.8%,23%)、硫酸盐(20.9%,13%)、铵盐(14%,16.8%)、氯化物(0.5%,3.2%).硝酸盐和硫酸盐在8月和12月呈现不同的日变化,如硝酸盐在12月白天呈现增加趋势,表明白天光化学作用对硝酸盐形成起主导作用;12月高浓度的硫酸盐在较高相对湿度的夜间被观测到,而8月在午后出现峰值,这表明在12月和8月硫酸盐的形成可能分别被液相生成和气相光化学作用驱动.8月臭氧污染期间,硝酸盐通过非均相反应在夜间快速形成,日出后,SO_2-4和氧化态有机气溶胶(OOA)同时增加表明二次气溶胶的形成;12月霾污染期间,二次无机组分和具有较高氧化度的OOA逐渐增加.